Коллекция архивных материалов и редких книг не только включает в себя обширное собрание письменных источников, рукописных и печатных, а также фотографий и негативов, но и аудио- и видеозаписи на различных носителях: виниловых пластинках, магнитных и целлулоидных пленках, современных пластиковых компакт-дисках. В основном коллекция видео- и аудиоматериалов включает в себя грампластинки середины ХХ в. с записями популярных в то время советских песен. С точки зрения истории интерес представляет запись обращения И.В. Сталина к народу 9 мая 1945 г. В числе видеозаписей – фильмы о Ярославле, событиях из его истории.

Обширен документальный фонд музея, куда входят личные архивы жителей Ярославля, редкие книги и материалы по истории города, техническая документация, чертежи, планы, карты, рекламная продукция промышленных предприятий, многочисленные афиши, программы, буклеты ярославских учреждений культуры и искусства, издания периодической печати.

Интерес представляют документы по истории Ярославля, например, дипломы, свидетельствующие о присуждении городу переходящего Красного знамени в 1978, 1979 и 1980 гг. за «достижение наивысших результатов во всероссийском социалистическом соревновании за повышение эффективности производства, качества работы» и успешное выполнение годового государственного плана экономического и социального развития, а также грамоты Президиума Верховного Совета СССР о награждении Ярославля орденом Октябрьской революции и орденом Трудового Красного Знамени. В музее хранятся «Книга награжденных Почетным знаком г. Ярославля I, II, III степени», Книга «Почётные граждане города Ярославля» и Книга почёта «За заслуги перед городом Ярославлем», а также целый комплекс материалов, связанных с деятельностью первого мэра города В. В. Волончунаса.

Ряд документов поступил в музей из архивов промышленных предприятий – чертежи цехов Ярославского ликеро-водочного завода, планы передач радиоузла фабрики «Красный Перевал», рекламные листы заводов «Автодизель», «Лакокраска», «Холодмаш», комбината «Красный перекоп» и многих других. Они позволяют воссоздать историю ярославской промышленности, оценить разнообразие производимых ею товаров и оборудования.

Общественная и культурная жизнь города находит свое отражение в комплексе письменных источников, относящихся к деятельности ярославских театров, дворцов культуры, концертных залов, филармонии и цирка, а также различных творческих коллективов, например, ансамбля танца «Волжанка», ансамбля русских народных инструментов «Скоморошина», камерного ансамбля «Барокко» и других. Это афиши, репертуарные листы, пригласительные билеты, рекламные буклеты, программы представлений. Некоторые из них имеют автографы известных ярославских артистов.

Документы и фотографии из личных архивов ярославцев позволяют проследить историю отдельных семей в разные исторические периоды, включая наиболее знаковые из них: революцию, Великую Отечественную войну, эпоху перестройки и распада СССР. Множество наградных документов (грамот, свидетельств, благодарственных адресов) свидетельствует о самоотверженном труде ярославцев в те непростые годы, об их героизме на фронте, об их великом вкладе в развитие и процветание родного города. Часто личные документы (трудовые книжки, справки, дипломы и удостоверения) становятся источниками по истории промышленных предприятий и образовательных и иных социальных учреждений Ярославля, дополняясь материалами из производственных архивов.

Коллекция фотоматериалов в настоящий момент насчитывает около 6 000 ед. хр. и включает в себя фотографии и негативы, датируемые концом XIX – началом XXI вв. Значительную долю в ней составляют портреты, причем как выдающихся личностей, широко известных не только в Ярославле, но и за его пределами, так и рядовых жителей города, трудившихся на его благо в разные исторические периоды - до революции, во времена советской власти, в постперестроечные годы – вплоть до нашего времени. Большой интерес представляют событийные фото: съезды, делегации, демонстрации, заседания, награждения, визиты, стройки и т.п.

Коллекционирование фотографий с видами города разных лет является одним из наиболее важных направлений работы по формированию музейного собрания фотоматериалов. Сотрудники музея ставят перед собой цель показать, как постепенно изменялся облик Ярославля на протяжении полутора веков. К сожалению, видовых фотографий дореволюционного периода в коллекции пока единицы, зато неплохо представлен советский период начиная с 1940-х годов, особенно 1960-1980-е гг. Представляет интерес собрание фотографий с изображением городских достопримечательностей, авторами которых стали известные ярославские фотографы Р. Фарвазитдинов и Ю. Барышев. В 2017 г. в фонды поступила большая коллекция снимков с видами Ярославля 1930-1970-х гг., сделанных ярославским кинооператором В. Красковским. На фото запечатлены многочисленные улицы Ярославля, здания, части из которых уже нет на карте города, церкви и храмы с их богатейшим внутренним и внешним убранством, мосты, башни, набережные, промышленные предприятия, культурные центры. Город на этих фотографиях предстает во всем своем великолепии.

В числе других важных тем комплектования фотоколлекции музея можно назвать спортивную жизнь города: соревнования разных лет (например, «Золотая шайба» 1986 г.), спортивные объекты (стадионы) и команды, например, в фондах есть несколько фото 1930-х гг., на которых изображены ярославские спортивные команды по легкой атлетике, баскетболу, Футбольная команда фабрики «Красный Перевал», команда русского хоккея «Каучук».

Не менее ярко представлена на снимках и культурная жизнь: фотографии ведущих творческих коллективов, в том числе ансамбля народного танца «Волжанка», ансамбля народных инструментов «Скоморошина», Ярославского симфонического оркестра, ансамбля «Барокко», а также разнообразных фестивалей и концертов, таких как «Преображение», фестиваль колокольного искусства, сцены из театральной жизни – фото актеров, спектаклей театра им. Ф. Г. Волкова, ТЮЗа и других.

Достаточно хорошо в фотоколлекции музея представлены промышленные предприятия города. В 1998 г. сотрудником Ярославского ликеро-водочного завода в фонды было передано более сотни фотографий 1940-х-1970-х гг., на которых изображены заводские цеха, оборудование и основные производственные процессы. В 2005 г. от ОАО "СК Премьер", в прошлом Ярославского завода синтетического каучука, поступили фотографии 1930-1970-х гг., запечатлевшие лаборатории и установки завода, работу ученых и лаборантов, трудовой коллектив. На отдельных фото представлены Ярославский моторный завод, Ярославский завод топливной аппаратуры, Судостроительный завод и другие предприятия, а так же их продукция.

Наконец, большую ценность для музея представляют фотографии, иллюстрирующие его собственную историю: открытие новых экспозиций, выставок, научные конференции, реставрационные работы, экспонаты, праздничные и юбилейные мероприятия, коллектив сотрудников.